DNA工程胶体准晶！
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原则上，策画和合成险些任何类别的胶体晶体都是可能的。关系词，有坚毅和感性地造成胶体准晶体一直很难已毕。在这里，西北大学Chad A. Mirkin&密歇根大学Sharon C. Glotzer&巴斯克连络与技艺定约Luis M. Liz-Marzán描画了应用纳米圭臬的十二面体的几何步地和DNA在其名义上固定的可编程键合特质来拼装胶体准晶体的经过。这个经过是由焓驱动的，适用于一定畛域的颗粒尺寸和DNA长度，况且好像最大化DNA双链造成和偏好面的对皆，产生局部的五和六配位基元。这类轴向结构由一个具有菱形舛误的方-三角形铺砌界说，况且连气儿的平均准周期层具有堆积失序，为热力学褂讪性提供了必要的熵。轮廓这些终端，这些效果在挑升策画可编程物资方面建树了一个工程里程碑。该连络以题为“Colloidal quasicrystals engineered with DNA”的论文发表在《Nature Materials》上。
在可合成的多面体纳米颗粒中，十二面体由于其具有五重对称性而突出引东谈主宥恕。为了长入和策画十二面体的最好拼装特质，该连络最初在宏不雅圭臬上对其进行了探索，并笃定了两种濒临皆的集群，辞别具有五和六配位，不错拼装成准晶体。这些商量的局部基元是由于将四面体摆设成濒临濒临皆，使得五个四面体造成一个带有小裂缝的五边形双金字塔。在践诺上创建了一个十二面体，而这些接近十二面体的结构造成了五和六配位的基元。首要的是，硬四面体已被领略注解在模拟中不错自拼装成十二边形准晶体(DDQC)，其特征是方-三角形平铺，况且四面体的摆设造成接近十二面体的结构。此外，由十二面体构建的局部基元是准晶体的理念念次级建筑单元：(1)在水日常进取，五和六配位环境的共存为方-三角形DDQC提供了要津的结构基础；(2)在垂直方进取，这些濒临皆的基元被堆叠成柱状结构。
皇冠博彩平台为了阐述该连络对十二面体在DDQCs中动作雅致的建筑单元的直观，进行了硬十二面体的Monte Carlo模拟，在中等颗粒分数下发现通过熵驱动的拼装不错得到具有五和六配位基元的DDQCs，但仅动作亚稳居品存在。接下来，通过将十二面体颗粒的溶液滴在名义并让其逐步干燥的实验来连络十二面体纳米颗粒。真理的是，这个干燥经过产生了三斜晶体结构动作主要居品，并未发现准晶体。该连络假定干燥经过可能不允许造成准晶体所需的面，况且更倾向于在三斜相中详尽堆积十二面体。此外，合成十二面体的动听特质可能会影响拼装和堆积。事实上，随后的模拟揭示，略微动听(边长的约17%)的硬十二面体系统中，三斜晶体是最密堆积的结构。进一步分析这个三斜晶体结构发现与该连络策画的DDQCs结构存在要津互异：三斜堆积依赖于相邻颗粒之间扫数错位的濒临面构兵，这照实最大化了堆积密度。比拟之下，三聚体和四聚体基元，这些基元关于构竖立念念中的DDQCs结构至关首要，严重依赖于三角形面的类似对皆。因此，该连络假定DNA提供的序列可编程和相对强的合股互相作用将加强这种类似对皆并导致褂讪的DDQCs的自拼装。
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图1| 十二面体准晶(DDQCs)和十二面体纳米颗粒(NP)三斜晶体的结构模子
为了测试这个假定，最初需要确保十二面体建筑单元的几何特征在功能化后好像保捏。此外，由于十二面体无法填充空间，需要使用柔性名义配体来褂讪在硬质粒子十二面体系统中代表空缺空间的裂缝。为了保捏建筑单元的几何步地，该连络使用高度单分布的十二面体金纳米颗粒进行功能化，使器用有自互补黏性末端的短双链DNA(dsDNA)。为了处分柔性问题，从长途毕扩展胶体晶体的孕育，该连络在dsDNA策画中添加了一个短的寡乙二醇(OEG)区域。然后，以逐步冷却的姿首处理十二面体建筑单元，从确保分布纳米颗粒的褂讪胶体悬浮液的温度初始冷却。经过逐步冷却后，集聚了造成的集结体进行小角X射线散射(SAXS)分析，然后通过二氧化硅镶嵌模范将其更动到固态，进行扫描电子显微镜(SEM)和扫描透射电子显微镜(STEM)表征。令东谈主诧异的是，发现了一个高度有序、纯相的结构动作拼装居品。名义和切面的分析线路，镶嵌二氧化硅的超晶格中的每个晶体区域都有一个明确的12倍对称轴。当沿着这个轴不雅察时，结构线路出彰着的三角形-正方形平铺，这是DDQCs的特征；垂直于这个轴，不雅察到层状结构。这些数据证实了拼装后不雅察到的一种局部有序，类似于DDQCs。总之，有序的胶体超晶格由具有中程准周期有序的结构构成。
菠菜稳定平台论坛为了得回一个大的单一限制的晶体，该连络进行了一个种子援手孕育的模拟，使用从非种子模拟中切出的小晶体动作种子。沿着和垂直于12倍对称轴不雅察的晶体的切面线路出与实验不雅察终端量符的局部有序。晶体结构可映射为立地的正方形-三角形平铺，这是一个尽人皆知的DDQCs模子，通过通顺相邻的十二面体已毕。为了赫然地不雅察12倍对称的结构，该连络索求了具有沿列轴的12倍对称性的柱状结构，并发现一个六边形里面结构，周围是一个由12个十二面体构成的十二边形。
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图2|由十二面体纳米颗粒拼装成的实验和模拟结构
皇冠客服真的假的为了检查拼装的胶体QCs的全局有序性，该连络沿着12倍对称轴成像了经过切割的样品。通过和自有关函数图像，阐述了12倍对称性。这两个图像都线路出多个彰着的12倍环，标明拼装结构具有十二边形准晶性质。MD模拟阐述了QCs的全局12倍对称有序性。从晶体中索求的一个准晶层的FFT图案和键向定向有序图线路出模拟晶体中的12倍对称性。首要的是，从模拟数据生成的FFT图案与DDQCs模子的图案一致，为该连络的样品的十二边形准晶性质提供了额外的凭据。
理念念的十二边形准晶(DDQCs)的12倍对称性不错被描画为一个无周期的三角形和正方形结构图案，其中正方形-三角形平铺的偏激有四种可能的局部环境：σ(3.4.32.4)、Z(36)、H(33.42)和A(44)，每个结构图案对应一个可能的三角形('3')和正方形('4')的平铺姿首，围绕一个偏激。这些局部环境在模拟的结构图案和DDQCs样品的名义和切面的高分辨率显微图中都不错不雅察到。然后，该连络将模拟DDQCs的平铺单元和局部环境与通过笃定性模子构建的理念念正方形-三角形准晶图案进行了比较。发现了类似的三角形和正方形砖块的统计数据，给出了一个接近于理念念DDQC(三角形对正方形，4/√3 = 2.31)的数目比值(三角形对正方形，约为2.4)。具有σ局部环境的偏激比具有Z和H环境的偏激更常见，而A局部环境则莫得被发现。
图3| DDQCs的全局有序性分析
与周期性结构依赖于单元晶胞的平移重复不同，DDQCs结构不错通过将较小的构建单元镶嵌成步地一样的较大构建单元来描画，这不错回来为一组扩张门径。关于DDQCs，每一步中，大构建单元的边长增多了√(2 + √3)的倍数。通过为每种偏激周围的局部环境(S1、S2、S3：从最小到最大)创建扩张图表，该连络发现DNA拼装的DDQCs解任商量的结构阐述。三角形-正方形平铺在S1、S2和S3口头的边长辞别为102、197和381纳米，与扩张因子至极匹配。值得醒见识是，扫数的扩张图表都与模拟和实验图像相一致。在扫数三个扩张口头中，S2口头具有特有的几何特征，不错通过识别一个由十二面体纳米颗粒构成的层，其极性朝向12倍对称轴，进行容易的实验可视化。通过通顺这些颗粒，经典的无周期正方形-三角形平铺出现，结构舛误很少，进一步杰出了拼装结构的准确性。
图4| DDQCs的局部有序性分析
【小结】
该连络报谈了首个由DNA介导的拼装十二面体纳米颗粒长途毕的单组分胶体DDQC，具有中程拟周期有序性。严格的分析揭示了这些结构险些莫得舛误，但在周期性层之间存在堆叠无序性，似乎对热力学褂讪性至关首要。使用机动的、短DNA功能化纳米颗粒杰出了一种首要的路线，将各向异性纳米晶体(NCs)拼装成复杂的结构，其中纳米颗粒不错充分应用其固有的几何步地。这项使命为胶体超晶格的基于策画的拼装提供了瞻念察，其中议论的纳米颗粒结构，即使是像QC这么结构复杂的结构，也不错浮松合成，这是纳米科学中长久以来的决策。
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Chad A. Mirkin老师为好意思国科学院、医学院、工程院、艺术与科学院、国度发明家学会院士、医学与生物工程学会院士、中国科学院外籍院士7院院士，曾任好意思国总统奥巴马的科技参谋人，现任好意思国西北大学化学系、医学系以及材料工程系老师。他是海外纳米技艺泰斗期刊之一Small的创办者，JACS副主编，还担任了Acc. Chem. Res.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等20余个海外性杂志的裁剪参谋人，现已发表著述1000多篇，其中11篇Nature（其中7篇连络论文，1篇综述，2篇新闻不雅点，1篇增刊），31篇Science。领有专利1010多项。Chad A. Mirkin院士还创办了5家公司，用以促进纳米技艺在生命科学和半导体工业限制的生意化应用。
https://www.nature.com/articles/s41563-023-01706-x
开头：BioMed科技
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